锂离子电池（LIB）广泛应用于汽车、智能手机，甚至电力存储。但是，这种电池的主要问题在于起火风险。这是因为商用LIB具有工作电位低的碳负极（carbon-negative electrode），而碳在锂金属沉积电位附近运行，所以存在内部短路的风险，尤其是在电池快速充电时。

（图片来源：东京理科大学）

近年来，研究人员深入探讨LIB负极替代材料，其中包括过渡金属氧化物。氧化物基材料的工作电位略高于锂，从而降低短路风险。此外，它们还具有出色的热稳定性，进一步降低了起火风险。值得一提的是，氧化物基负极在完全放电状态下表现为绝缘体，可以在发生事故时为电池提供绝缘。

尽管具有这些优势，但现有氧化物基电极（如Li4Ti5O12）的容量明显小于碳电极，这促使人们研究钙钛矿相关材料。在这些材料中，Wadsley-Roth相氧化物受到了广泛关注，如TiNb2O7（TNO）。然而，TNO的原子结构尚不明了，而这对于了解和优化其负极性能十分重要。

据外媒报道，为了弥补这一空白，日本东京理科大学（TUS）、冈山大学（Okayama University）和岛根大学（Shimane University）的团队研究了TNO的原子结构及其网络结构对电极性能的影响。

研究负责人Naoto Kitamura教授表示：“TNO的网络结构可以形成锂离子传导途径，对负极性能产生明显的影响。然而，利用传统晶体结构分析技术来阐明这种网络结构比较困难。在这项研究中，我们使用量子束数据和基于持久同源性的拓扑分析来进行逆蒙特卡洛（RMC）建模，以解释影响负极性能的因素。”

研究人员准备了三种具有不同充放电特性的TNO样品：原始样品、球磨样品（以减小颗粒尺寸）和热处理样品。接着，他们从量子束测量中收集样品的总散射数据，并通过RMC建模利用这些数据生成材料的三维（3D）原子结构。这些生成的原子结构再现了真实样品的总散射数据和布拉格剖面数据（Bragg profile data），表明了它们的有效性。此外，研究人员基于持久同源性对生成的3D结构进行拓扑分析，并详细探讨原子结构拓扑与负极特性之间的关系。

分析表明，通过球磨机将颗粒尺寸减小并随后进行热处理，可以缓解网络结构变形，从而提高充电和放电容量。这表明网络无序性会明显影响负极性能。此外，这表明通过优化制备工艺来控制拓扑结构，可以获得最佳充/放电容量。

Kitamura教授表示：“我们首次证明，结合中程结构和拓扑分析是制定改善电极性能指南的有前景方法。展望未来，TNO可用于汽车锂离子电池，为实现碳中和的绿色增长战略做出贡献。 ”

这些研究见解有助于开发具有更高安全性和容量的下一代LIB，为实现可持续、可再生能源未来铺平道路。