全固态锂金属电池（LMB）是一种很有前途的储能解决方案，结合了锂金属阳极和固态电解质（SSE），而不是传统锂电池中的液态电解质。虽然固态LMB的能量密度明显高于锂离子电池（LiB），但它们所含的固体电解质容易发生枝晶生长，从而降低其稳定性和安全性。

图片来源：期刊《Nature Nanotechnology》

据外媒报道，加拿大韦仕敦大学（Western University）、美国马里兰大学（University of Maryland）和其他机构的研究人员最近设计了一种新的富含空位、超离子导电的β-Li3N固态电解质（SSE）。相关论文发表在期刊《Nature Nanotechnology》，称这种电解质可以维持全固态LMB的稳定循环，从而有可能促进其商业化。

“我们工作的主要目标是为全固态LMB开发锂稳定、超离子导电的SSE，特别是针对它们在电动汽车（EV）中的应用，”该论文第一作者Weihan Li表示。“电动汽车市场正在经历快速增长，但一个关键限制仍然是每次充电后续航里程较短，仅为300-400英里，这主要是由于传统锂离子电池的能量密度有限（~300 Wh/kg）。全固态锂金属电池代表了这一挑战的一个有希望的解决方案，它有可能实现高达500 Wh/kg的能量密度，从而将每次充电后的续航里程延长到600英里以上。”

到目前为止，全固态LMB开发面临的一个关键挑战是缺乏安全、可靠且性能卓越的SSE。Li及其同事最近研究的主要目标是设计一种新型电解质，该电解质将对锂金属的高稳定性与高离子电导率相结合。

“基于我们之前对SSE的了解，我们将氮化物确定为一类对锂金属稳定的材料，”Li表示。“然而，传统的氮化物表现出低离子电导率。通过利用我们对锂传导机制的了解，我们设计了一种富含空位的β-Li3N SSE。”

在初步测试中，该研究团队设计的新型富空位β-Li3N SSE的离子电导率比商用Li3N提高了100倍，稳定性也更高。因此，这种有前途的材料可以帮助克服高性能全固态LMB开发中通常存在的局限性。

“我们对富空位β-Li3N的设计是基于对锂离子传导机制的理解，”Li表示。“晶体结构中的缺陷，例如空位，可以降低锂离子迁移的能量障碍，增加移动锂离子的数量。”

研究人员采用高能球磨工艺合成了富含空位的β-Li3N SSE。该工艺用于将可控数量的空位引入材料结构，最终增强其性能。

“富含空位的β-Li3N的离子电导率是商用Li3N的100倍，”Li解释说。“它对锂金属表现出优异的化学稳定性，可以制造长循环全固态LMB。该材料在干燥空气中也表现出很高的稳定性，适合在干燥室内环境中进行工业规模生产。”

当研究人员将新设计的SSE集成到LMB中时，SSE获得了前所未有的离子电导率，在25°C时达到2.14 × 10−3 S cm−1。基于电解质的对称电池实现了高达45 mA cm−2的高临界电流密度和高达7.5 mAh cm−2的高容量，以及超过2,000次循环的超稳定锂剥离和电镀过程。

“我们的研究为SSE实现了破纪录的离子电导率和出色的锂金属稳定性，”Li表示。“这些发现意义重大，因为它们解决了全固态LMB开发中最关键的两个挑战。”

该研究团队合成的新材料可能为全固态LMB的制造开辟新的令人兴奋的可能性，有可能提高其能量密度并加快其充电速度。这些电池最终可以集成到电动汽车和其他大型电子设备中，以延长其电池寿命并减少充电时间。

“展望未来，我的研究将集中在两个主要方向，”Li补充道。“一方面，我的目标是解决全固态LMB中剩余的界面挑战，以进一步增强锂离子传导并延长电池寿命。这将涉及对界面反应动力学和新型材料设计的深入研究。在工程方面，我计划通过开发基于空位丰富的β-Li3N的原型电池和商业规模的软包电池来应对实际挑战。这将包括优化材料以进行大规模生产并将其集成到适合实际应用的功能电池系统中。”